Local electronic structure of interstitial hydrogen in MgH inferred from muon study

門野 良典*; 平石 雅俊*; 岡部 博孝*; 幸田 章宏*; 伊藤 孝

Journal of Physics; Condensed Matter, 35(28), p.285503_1 - 285503_13, 2023/07

https://doi.org/10.1088/1361-648X/acccc7

Magnesium hydride has great potential as a solid hydrogen (H) storage material because of its high H storage capacity of 7.6 wt%. However, its slow hydrogenation and dehydrogenation kinetics and the high temperature of 300 C required for decomposition are major obstacles to small-scale applications such as automobiles. The local electronic structure of interstitial H in MgH is an important fundamental knowledge in solving this problem, which has been studied mainly based on density functional theory (DFT). However, few experimental studies have been performed to assess the results of DFT calculations. We have therefore introduced muon (Mu) as pseudo-H into MgH and investigated the corresponding interstitial H states by analyzing their electronic and dynamical properties in detail. As a result, we observed multiple Mu states similar to those observed in wide-gap oxides, and found that their electronic states can be attributed to relaxed-excited states associated with donor/acceptor levels predicted by the recently proposed ambipolarity model. This provides an indirect support for the DFT calculations on which the model is based via the donor/acceptor levels. An important implication of the muon results for improved hydrogen kinetics is that dehydrogenation, serving as a reduction for hydrides, stabilises the interstitial H state.

Thermodynamic analysis for solidification path of simulated ex-vessel corium

佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝; Quaini, A.*; Guneau, C.*

CALPHAD; Computer Coupling of Phase Diagrams and Thermochemistry, 79, p.102481_1 - 102481_11, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.calphad.2022.102481

Investigation of the primary containment vessel inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station showed that a significant amount of the molten corium reached the bottom of the pedestal region. The molten corium and concrete likely caused a complex interaction called Molten Corium Concrete Interaction. The solidification hysteresis of these ex-vessel debris significantly influences its properties. We performed a thermodynamic analysis using the TAF-ID database to infer the solidification path of U-Zr-Al-Ca-Si-O molten corium, which was chosen for a prototypic system of ex-vessel debris. The solidification path for the CaO-rich sim-corium showed that (i) melting as a single liquid phase above 2430 K, (ii) selective solidification of the oxide-rich corium mainly consisted of fuel materials, and (iii) solidification of the remaining materials as a silicate matrix. In contrast, the solidification path for the SiO-rich corium indicated that (i) formation of liquid miscibility gap above 2200 K between U-rich and Zr-rich oxidic melts, (ii) individual precipitation of solid phases in each liquid phase.

プラズマ溶融処理による低レベル放射性廃棄物の均一化に関する予察試験について

中塩 信行*; 大杉 武史; 黒澤 重信; 石川 譲二; 邉見 光; 池谷 正太郎; 横堀 智彦

JAEA-Technology 2022-016, 47 Pages, 2022/08

JAEA-Technology-2022-016.pdf:2.23MB

日本原子力研究開発機構の原子力科学研究所は、低レベル放射性固体状廃棄物の処分を視野に入れた廃棄物処理のために高減容処理施設の運用を開始した。処理対象廃棄物のうち、放射性非金属廃棄物の均一化条件を明らかにするために、焼却・溶融設備の固定炉床型プラズマ加熱式溶融炉を用いて予察試験を実施した。これまでの文献調査や小規模溶融実験装置での試験を通じて、均一化条件を左右する溶融廃棄物の流動性は、廃棄物の化学成分と溶融温度によって一義的に決まる粘性に大きく左右されることが分かっている。予察試験では、200Lドラム缶に装荷した模擬廃棄物にコールドトレーサーを添加して溶融した。廃棄物化学成分(塩基度、酸化鉄濃度)をパラメータとして、溶融固化体の化学成分の均一性を調査し、均一化条件について考察すると共に、溶湯のトレーサーの残存率を確認した。溶融廃棄物の粘度を測定し、均一性との相関を調べた。また、今後の実操業に向けて、予め押さえておくべき技術要件を検討した。

放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 芝浦工業大学*

JAEA-Review 2022-008, 116 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-008.pdf:5.36MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、継続して発生するCs等の放射性核種を吸着したゼオライト(使用済みIE-96)にガラスをバインダーとして添加し、それらを焼結することで核種を固定化する新たな焼結固化法の開発を目的とする。本研究では、コールド試験により焼結固化の最適条件および焼結固化体の基礎性能を評価し、ホット試験でそれらを実証する。令和2年度において、最適化された条件で作製した焼結固化体は、優れた化学的安定性を有することをコールド試験で明らかにした。また、ホット試験において焼結固化体は、優れた化学的安定性を有することを実証した。さらに、ホット試験において焼結固化作製におけるCsの揮発率はわずかであることを確認した。焼結固化法のプロセスフロー、機器装置、仕様等を示した。また、焼結固化法の各種データを他の固化法と比較して評価し、焼結固化法に優位性があることを確認した。

アパタイトセラミックスによるALPS沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2021-077, 217 Pages, 2022/03

JAEA-Review-2021-077.pdf:12.34MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「アパタイトセラミックスによるALPS沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所において大量に発生している水処理2次廃棄物のうち、長期的な安定化措置が求められている多核種除去設備(ALPS)沈殿系廃棄物中の放射性物質をアパタイトセラミックスに安定固定化する技術の確立を目的としている。令和2年度においては、大規模なアパタイト固化体製造が可能な方法として沈殿法を選び、模擬ALPS沈殿系廃棄物からのアパタイト・リン酸塩固化体の合成・成型条件を探査し、合成物や成型体の組成、構造、諸物性との相関を明らかにした。また、アパタイト固化体製造プロセスの確立のため、小規模及び工学規模のアパタイト固化体の製造試験を行い、合成・洗浄・加熱・固化の各工程での最適条件及び物質収支を明らかするとともに、実規模製造プロセスの基本設計における課題抽出及び装置設計条件をまとめた。さらに、固化体からの水素発生試験を行い、セメント固化体よりも水素発生が大幅に抑制されることを確認した。

アパタイトセラミックスによるALPS沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2020-060, 116 Pages, 2021/02

JAEA-Review-2020-060.pdf:16.98MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「アパタイトセラミックスによるALPS沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所において大量に発生している水処理2次廃棄物のうち、長期的な安定化措置が求められている多核種除去設備(ALPS)沈殿系廃棄物中の放射性物質をアパタイトセラミックスに安定固定化する技術の確立を目的としている。令和元年度においては、ソリッド法によるFeSrCs系アパタイト、水熱法によるFeCaCs系アパタイトおよびFeMgCs系アパタイトの合成に成功し、アパタイトの構成成分の浸出挙動を明らかにした。また、アパタイト固化体の最適な成型温度・圧力などを明らかにするとともに、アパタイト工学規模製造装置を設計・製作・設置した。

放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 芝浦工業大学*

JAEA-Review 2020-049, 78 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-049.pdf:5.85MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、継続して発生するCs等の放射性核種を吸着したゼオライト(使用済みゼオライト)の焼結固化法の開発を目的とする。焼結固化法は、使用済みゼオライトにガラスをバインダーとして添加し、それらを焼結することで核種を固定化する新たな固化法である。本法は、ガラス固化と比較して固化体の大幅な減容や焼成固化と同程度の安定な固化体の形成が期待できる。本事業では、コールド試験により焼結固化に適したガラスの選定、焼結温度等の最適化を図りホット試験で実証する。令和元年度において使用済みゼオライトの焼結固化用バインダーとしてBO系ガラスを選定し、焼結固化条件の最適化を図った。また、模擬汚染水として照射済み燃料に由来する核種を含む水を調製し、IE-96に吸着させることにより模擬使用済みIE-96を作製した。さらに、ゼオライトの固化,焼成固化等に関する既存の研究成果及び最新の研究動向を調査し、焼結固化プロセスの概念を設計した。

Methodology development and determination of solubility-limiting solid phases for a performance assessment of geological disposal of high-level radioactive and TRU wastes

北村 暁; 吉田 泰*; 後藤 考裕*; 澁谷 早苗*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.58 - 71, 2020/12

https://doi.org/10.3327/jnuce.27.2_58

高レベル放射性廃棄物および地層処分相当のTRU廃棄物の地層処分における地層処分システムの性能を評価するためには、地下水や緩衝材間隙水中における放射性核種の溶解度評価が必要である。その溶解度評価のためには、溶解度を制限する固相(溶解度制限固相)を選定する必要がある。本報告では、透明性の高い選定過程が示せるように、熱力学データベースを用いて溶解度制限固相の候補となる固相の飽和指数を算出することで溶解度制限固相を判断する選定手法を構築した。本手法では、飽和指数が大きい固相ほど溶解度制限固相の候補になることを基本とするものの、当該固相の生成や溶解度制限が現実的であるかどうかについて、文献調査により判断することとした。併せて、わが国における最新の安全評価報告書で定義された緩衝材およびセメント間隙水組成に対し、種々の組成を類型化した上で性能評価対象元素の溶解度制限固相を選定した。

JPDR及びJRR-4から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

青野 竜士; 水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2020-006, 70 Pages, 2020/08

JAEA-Data-Code-2020-006.pdf:2.59MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のため、原子力科学研究所内に保管されているJPDR及びJRR-4から発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成30年度に取得した19核種(H, C, Cl, Co, Ni, Sr, Nb, Tc, Ag, I, Cs, Eu, Eu, U, U, Pu, Pu, Am, Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

共存物質を含むウラン廃液を対象とした廃液処理作業

佐藤 義行; 青野 竜士; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Testing 2019-003, 20 Pages, 2019/12

JAEA-Testing-2019-003.pdf:2.08MB

放射性廃棄物管理技術課では、天然ウランを使用した試験で発生した廃液を許可条件に基づき保管してきた。保管上のリスク低減の観点からは、処理を行い固形化することが望ましいが、これまで安全かつ効率的な試験廃液の処理方法が確立されていなかった。そこで、ウラン吸着剤(タンニックス)を使用した廃液の処理方法を検討した。把握した処理条件に基づき、ウランの吸着処理等を行うとともに、最終的にセメント固化による安定化を行った。本報告では、類似した試験廃液を処理する際の参考となるように、廃液処理における一連の作業に関して得られた知見をまとめた。